近日，化學(xué)化工學(xué)院范偉強(qiáng)教授團(tuán)隊(duì)在化學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)期刊Angewandte Chemie International Edition上發(fā)表研究論文“Interfacial Engineering in Ag2S-bridged Ni3S2/Ag2S-Ag Heterostructure for Promoting 5-Hydroxymethylfurfural Electrooxidation”。江蘇大學(xué)為第一完成單位，白紅葉副教授、范偉強(qiáng)教授、北京市科學(xué)技術(shù)研究院劉向文研究員和清華大學(xué)王定勝教授為共同通訊作者。
5-羥甲基糠醛 (HMF) 電化學(xué)氧化制備高價(jià)值的 2,5-呋喃二甲酸 (FDCA) 是一種可持續(xù)的石油衍生單體合成途徑，然而，如何優(yōu)化吸附和調(diào)控界面以促進(jìn) HMF 氧化反應(yīng) (HMFOR) 仍然是一個(gè)關(guān)鍵挑戰(zhàn)。本研究在金屬-載體界面成功制備了一種獨(dú)特的 Ag2S 界面結(jié)構(gòu)（命名為 Ni3S2/Ag2S-Ag），該結(jié)構(gòu)能夠有效調(diào)控 Ag 和 Ni3S2 的表面性質(zhì)。獨(dú)特的 Ag2S 界面層作為電子橋，促進(jìn)了電子從 Ni3S2 向金屬 Ag 的定向轉(zhuǎn)移，從而提高了 Ni 位點(diǎn)的活化效率。在Ni3S2/Ag2S-Ag催化劑中，動(dòng)態(tài)Ni2+/Ni3+驅(qū)動(dòng)的HMFOR反應(yīng)在HMFOR耦合4-硝基苯酚還原體系（4-NPRR）中實(shí)現(xiàn)了工業(yè)級(jí)電流密度（549.7 mA·cm-2）和高法拉第效率（FE）（266小時(shí)再生后，HMFOR的FE為90.2%，4-NPRR的FE為83.5%）。原位拉曼光譜證實(shí)了價(jià)態(tài)驅(qū)動(dòng)的間接氧化機(jī)制。密度泛函理論計(jì)算和瞬態(tài)電化學(xué)分析表明，金屬相（Ag）可顯著優(yōu)化了底物吸附。此外，研究進(jìn)一步證實(shí)了Ni3S2/Ag2S-Ag催化劑的失活原因，并提出了有效的再生方法。因此，本研究開(kāi)發(fā)的再生雙功能催化劑為大規(guī)?？沙掷m(xù)生產(chǎn)高附加值化學(xué)品提供了一種可行的策略。
該研究獲得國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目資助。
文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.9899468
（化學(xué)化工學(xué)院）
